我院焦魁教授在《National Science Review》上发表研究文章

2026-08-19

(通讯员:王博文)氨,既是全球大宗化工原料,也是当下热门的能源载体。在储能技术快速发展的今天,氨作为一种电化学储能介质,有望成为连接风、光等分布式新能源与日常终端用电场景的关键纽带。然而,如何在低温下实现氨能与电能的平稳、高效转换,是现阶段氨能利用技术正在面临的一大挑战。

近日,天津大学机械工程学院、能源学院的焦魁课题组在国产顶级综合性期刊《National Science Review》上发表题为:Revealing the kinetics characteristics of low-temperature electrocatalytic ammonia oxidation reaction(低温电催化氨氧化反应的动力学特性解析)的研究文章,重点论述了电催化氨氧化反应的动力学特性,为低温氨-电转换技术的工程研究提供了机理见解与理论指导。文章的通讯作者是焦魁教授,共同第一作者为博士生赖彦辰与王博文教授。

氨能利用长期以来都受限于高温工况条件,开发低温氨能技术能够有效提升氨作为储能载体的应用潜力。电催化氨氧化反应(Ammonia oxidation reaction,AOR)是在适温下(25~80℃)实现氨能直接利用的一条有效途径,它既可以与氧还原反应联用,构成直接氨燃料电池用于电力生产;又可以与析氢反应耦合,构成氨电解池用于氢气制取。然而,AOR的反应机制复杂,在多重环境工况影响下的动力学衍变尚不清晰,这在很大程度上制约了其技术的实际应用。

针对这一问题,来自天津大学的焦魁课题组搭建了可变工况的电催化AOR测试体系,结合电化学测试与原位表面增强拉曼光谱表征,探究了多工况条件下的反应过程与动力学特性的演变规律。研究发现,在铂铱合金(PtIr)催化的AOR过程中,存在着一条与传统Gerischer-Mauerer机制不同的额外氮氧化还原循环途径。该路径中的活性中间物质*N3与催化剂Pt之间存在强烈吸附作用,导致催化活性位点被占用。这也是AOR受氨水浓度影响产生自抑制的重要原因之一。

基于大量测试数据与活化电位区内的实际反应电化学特征,研究人员对Butler-Volmer方程进行了简化,用以描述AOR主反应的极化行为,并由此求解了包括交换电流密度、传递系数在内的关键反应动力学参数,系统阐明了这些参数在复杂环境工况下的变化规律。此外,研究进一步引入多元回归算法,建立了反应起始电位、交换电流密度与工况参数之间的定量函数关系,最终实现了特定环境条件下AOR关键动力学参数的有效预测。

图 AOR过程与动力学特性

这篇文章的研究内容从机理上分析了AOR在多重环境工况影响下的反应过程与动力学特性,研究结果能为开展低温涉氨电化学器件的模拟仿真、运行策略优化等研究工作提供重要的理论支持。

研究得到了国家杰出青年科学基金项目(现青年科学基金项目A类)(No. 52225604)的资助。先进内燃动力国家重点实验室、国家储能技术产教融合创新平台为研究开展提供了支持。

原文链接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwag493